멀라이트의 상 분리

Scientific Reports 12권, 기사 번호: 17687(2022) 이 기사 인용

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측정항목 세부정보

알루미노규산염(AS)은 세라믹, 지질학, 행성 과학 어디에나 존재하며, 그 유리질 형태는 디스플레이, 도파관 및 레이저에 사용되는 핵심 기술을 뒷받침합니다. 그럼에도 불구하고, 원형 AS 화합물인 멀라이트(40SiO2-60Al2O3 또는 AS60)의 비평형 거동은 잘 이해되지 않습니다. 공기 역학적 부상을 통해 멀라이트 구성 액체를 깊게 과냉각함으로써 AS7과 AS62의 나노 규모 혼합물로 구성된 투명한 2상 유리를 생성하는 준안정 액체-액체 혼합을 관찰합니다. X선 산란 측정을 통해 추정한 결과 AS7 상은 Si를 대체한 몇 가지 Al 종을 포함하는 유리질 SiO2와 유사하다는 것을 알 수 있습니다. AS62 상은 4, 5, 6배위 AlOx 다면체의 고도로 중합된 네트워크로 구성됩니다. AS62 네트워크의 중합과 복합 형태는 유리를 강화하는 데 필수적인 메커니즘을 제공합니다.

멀라이트는 도자기, 도자기부터 내화물, 단열 코팅까지 세라믹 분야 전반에 걸쳐 탁월한 소재입니다1. 우주 전체에 존재하는 CaO-MgO-Al2O3-SiO2(CMAS) 시스템의 한 상으로서 현무암 마그마가 점토 광물과 접촉할 때 지구 표면에 형성되는 중요한 지질 물질이기도 합니다2. 알루미노실리케이트(AS) 바이너리에서 멀라이트 조성(40SiO2-60Al2O3 또는 AS60)은 사실상 AS 기반 유리의 최종 구성원입니다. 이는 경도와 인성으로 인해 기능성 유리의 큰 부분을 구성합니다3. 이러한 유리의 바람직한 특성을 얻는 핵심은 처리 중에 시스템의 준안정 액체-액체 비혼화성을 탐색하는 것입니다. 이는 용융 담금질 시 상태 다이어그램의 SiO2가 풍부한 영역에서 상 분리 유리로 이어질 수 있습니다4. 이러한 비혼화성을 피하거나 조작하면 생성된 유리의 특성을 제어할 수 있는 수단이 제공됩니다.

알려진 AS 혼화성 격차는 질적으로 SiO2 근처에서 시작하여 멀라이트 조성(대략 AS7-AS56) 이전에 끝납니다. 그러나 비혼화성의 조성 및 온도 한계에 대해서는 상당한 불일치가 지속되고 있습니다(그림 1). 많은 실험 연구에서 멀라이트 조성이 혼화성 격차4,5,6 외부에 있는 반면, 다양한 열역학 모델에서는 격차 내 또는 외부9,10,11에서 이를 예측했습니다(그림 1 참조). 이와 관련하여 멀라이트는 세라믹 어디에나 존재하지만 AS 상 분리에서 구조적 역할은 아직 풀리지 않은 미스터리로 남아 있습니다. 이는 주로 관련된 높은 온도와 평형 융점(\({T}_{m}\) ~ 멀라이트의 경우 1890°C보다 수백도 아래에 존재하는 액체-액체 상분리 돔의 준안정 특성으로 인해 발생합니다11 ). Rosales-Sosa 등12은 최근 탁월한 경도(8.07 GPa)와 균열 저항성(55.4 N)을 지닌 멀라이트 조성 유리를 보고했는데, 이는 멀라이트 조성 유리의 구조와 이러한 바람직한 특성에 대한 설명에 대한 새로운 호기심을 불러일으켰습니다. (이하, 멀라이트 구성 유리는 AS60 액체의 용융 담금질로 얻은 유리질 형태로 정의되는 "멀라이트 유리"라고 합니다.) 여기에서 우리는 멀라이트 유리가 실제로 SiO2의 나노미터 도메인을 갖는 2상임을 알 수 있습니다. - 유리질의 중합된 Al2O3가 풍부한 네트워크에 내장된 풍부한 유리. 유리 구조 및 전자 현미경 측정은 멀라이트의 액체-액체 상 분리에 대한 명확한 증거를 제공하고 AS 비혼화성의 높은 Al2O3 한계에 대한 실험 기반 추정치를 제공합니다. Al이 풍부한 엔드멤버의 원자 구조 모델링은 멀라이트 유리의 우수한 균열 저항성의 구조적 기반을 조명합니다.

SiO2-Al2O3의 준안정 액체-액체 비혼화성. 담금질된 유리에 대한 실험적 관찰과 열역학적 계산(그림에 표시된 참조 번호가 있는 색상 곡선)을 기반으로 혼화성 격차에 대한 다양한 위치가 제안되었습니다. 비혼화성의 조성 및 온도 한계는 연구마다 크게 다르며, Al2O3가 풍부한 최종 구성원은 56몰에서 > 85몰까지 \({T}_{g}\) 교차합니다. %. Mao et al.11에서 채택한 평형 상태 다이어그램. 유리 전이는 \({T}_{g}\)7이고, 가열 시 유리의 결정화는 \({T}_{x}\)41입니다.